Produit de fission à vie longue - Long-lived fission product

Les produits de fission à vie longue (PFLL) sont des matières radioactives à longue demi-vie (plus de 200 000 ans) produites par la fission nucléaire de l' uranium et du plutonium . En raison de leur radiotoxicité persistante, il est nécessaire de les isoler de l'homme et de la biosphère et de les confiner dans des dépôts de déchets nucléaires pendant des périodes géologiques.

Évolution de la radioactivité dans les déchets nucléaires

La fission nucléaire produit des produits de fission , ainsi que des actinides à partir de noyaux de combustible nucléaire qui capturent les neutrons mais échouent à la fission, et des produits d'activation provenant de l' activation neutronique du réacteur ou des matériaux environnementaux.

Court terme

La radioactivité élevée à court terme du combustible nucléaire irradié provient principalement des produits de fission à courte demi-vie . La radioactivité dans le mélange de produits de fission est principalement des isotopes à vie courte tels que ¹³¹ I et ¹⁴⁰ Ba, après environ quatre mois ¹⁴¹ Ce, ⁹⁵ Zr / ⁹⁵ Nb et ⁸⁹ Sr prennent la plus grande part, tandis qu'après environ deux ou trois ans, la plus grande la part est prise par ¹⁴⁴ Ce / ¹⁴⁴ Pr, ¹⁰⁶ Ru / ¹⁰⁶ Rh et ¹⁴⁷ Pm. A noter que dans le cas d'un rejet de radioactivité d'un réacteur de puissance ou d'un combustible usé, seuls certains éléments sont libérés. En conséquence, la signature isotopique de la radioactivité est très différente d'une détonation nucléaire en plein air où tous les produits de fission sont dispersés.

Produits de fission à vie moyenne

Après plusieurs années de refroidissement, la plus grande partie de la radioactivité provient des produits de fission césium-137 et strontium-90 , qui sont chacun produits dans environ 6% des fissions, et ont des demi-vies d'environ 30 ans. D'autres produits de fission avec des demi-vies similaires ont des rendements de produits de fission beaucoup plus faibles, une énergie de désintégration plus faible , et plusieurs ( ¹⁵¹ Sm, ¹⁵⁵ Eu, ^113m Cd) sont également rapidement détruits par capture de neutrons alors qu'ils sont encore dans le réacteur, ils ne sont donc pas responsables de plus qu’une infime fraction de la production de rayonnement à tout moment. Par conséquent, dans la période de plusieurs années à plusieurs centaines d'années après utilisation, la radioactivité du combustible usé peut être modélisée simplement comme la désintégration exponentielle du ¹³⁷ Cs et du ⁹⁰ Sr. Ces produits sont parfois appelés produits de fission à vie moyenne.

Le Krypton-85 , le 3e MLFP le plus actif, est un gaz rare qui est autorisé à s'échapper pendant le retraitement nucléaire actuel ; cependant, son inertie signifie qu'il ne se concentre pas dans l'environnement, mais se diffuse à une faible concentration uniforme dans l'atmosphère. Le combustible usé aux États-Unis et dans certains autres pays ne sera probablement pas retraité avant des décennies après son utilisation, et à ce moment-là, la plupart des ⁸⁵ Kr se seront désintégrés.

Actinides

Après que ¹³⁷ Cs et ⁹⁰ Sr se sont désintégrés à de faibles niveaux, l'essentiel de la radioactivité du combustible usé ne provient pas des produits de fission mais des actinides , notamment le plutonium-239 (demi-vie 24  ka ), le plutonium-240 (6,56 ka), l' américium-241 (432 ans), américium-243 (7,37 ka), curium -245 (8,50 ka) et curium-246 (4,73 ka). Ceux-ci peuvent être récupérés par retraitement nucléaire (soit avant, soit après la désintégration de la plupart des ¹³⁷ Cs et ⁹⁰ Sr) et fractionnés, offrant la possibilité de réduire considérablement la radioactivité des déchets dans un délai d'environ 10 ³ à 10 ⁵ ans. ^{Le 239} Pu est utilisable comme combustible dans les réacteurs thermiques existants , mais certains actinides mineurs comme le ²⁴¹ Am, ainsi que l' isotope plutonium-242 non fissile et moins fertile , sont mieux détruits dans les réacteurs rapides, les réacteurs sous - critiques à accélérateur ou la fusion réacteurs .

Produits de fission à longue durée de vie

Sur des échelles supérieures à 10 ⁵ ans, des produits de fission, principalement ⁹⁹ Tc , représentent encore une part importante du reste, bien que la radioactivité inférieure, ainsi que des actinides plus de vie , comme le neptunium-237 et le plutonium-242 , si ceux -ci ont pas été détruits.

Les produits de fission à vie longue les plus abondants ont une énergie de désintégration totale d' environ 100 à 300 keV, dont seule une partie apparaît dans la particule bêta; le reste est perdu au profit d' un neutrino sans effet. En revanche, les actinides subissent plusieurs désintégrations alpha , chacune avec une énergie de désintégration d'environ 4 à 5 MeV.

Seuls sept produits de fission ont de longues demi-vies, bien plus longues que 30 ans, de l'ordre de 200 000 à 16 millions d'années. Ceux-ci sont connus sous le nom de produits de fission à vie longue (LLFP). Trois ont des rendements relativement élevés d'environ 6%, tandis que les autres semblent à des rendements beaucoup plus faibles. (Cette liste de sept exclut les isotopes avec une désintégration très lente et des demi-vies plus longues que l'âge de l'univers, qui sont effectivement stables et déjà trouvés dans la nature, ainsi que quelques nucléides comme le technétium -98 et le samarium -146 qui sont " masqués "de la désintégration bêta et ne peuvent se produire que sous forme de produits de fission directs, et non comme produits de désintégration bêta de produits de fission initiaux plus riches en neutrons. Les produits de fission masqués ont des rendements de l'ordre d'un millionième de plus que l'iode 129.)

Les 7 produits de fission à vie longue

Les trois premiers ont des demi-vies similaires, entre 200 000 et 300 000 ans; les quatre derniers ont des demi-vies plus longues, dans les faibles millions d'années.

1. Le technétium-99 produit la plus grande quantité de radioactivité LLFP. Il émet des particules bêta d'énergie faible à moyenne mais pas de rayons gamma , il présente donc peu de risques en cas d'exposition externe, mais uniquement s'il est ingéré. Cependant, la chimie du technétium lui permet de former des anions ( pertechnétate , TcO ₄ ^- ) relativement mobiles dans l'environnement.
2. L'étain-126 a une grande énergie de désintégration (en raison de son produit de désintégration à demi-vie court suivant ) et est le seul LLFP qui émet un rayonnement gamma énergétique , ce qui constitue un risque d'exposition externe. Cependant, cet isotope est produit en très petites quantités par fission par les neutrons thermiques , de sorte que l'énergie par unité de temps à partir de ¹²⁶ Sn n'est que d'environ 5% de plus qu'à partir de ⁹⁹ Tc pour la fission de l'U-235, soit 20% de plus pour 65%. U-235 + 35% Pu-239. Une fission rapide peut produire des rendements plus élevés. L'étain est un métal inerte peu mobile dans l'environnement, contribuant à limiter les risques sanitaires liés à son rayonnement.
3. Le sélénium-79 est produit à de faibles rendements et n'émet qu'un faible rayonnement. Son énergie de désintégration par unité de temps ne devrait être qu'environ 0,2% de celle du Tc-99.
4. Le zirconium-93 est produit avec un rendement relativement élevé d'environ 6%, mais sa désintégration est 7,5 fois plus lente que le Tc-99, et son énergie de désintégration n'est que de 30% aussi grande; par conséquent, sa production d'énergie n'est initialement que de 4% de celle du Tc-99, bien que cette fraction augmente à mesure que le Tc-99 se désintègre. ⁹³ Zr produit un rayonnement gamma, mais de très faible énergie, et le zirconium est relativement inerte dans l'environnement.
5. Le prédécesseur du césium-135, le xénon-135, est produit à un taux élevé de plus de 6% de fissions, mais est un absorbeur extrêmement puissant de neutrons thermiques ( poison neutronique ), de sorte que la majeure partie est transmuée en xénon-136 presque stable. avant qu'il ne puisse se désintégrer en césium-135. Si 90% de ¹³⁵ Xe sont détruits, alors l' énergie de désintégration des ¹³⁵ C restants par unité de temps n'est initialement qu'environ 1% de celle des ⁹⁹ Tc. Dans un réacteur rapide, moins de Xe-135 peut être détruit.
   ¹³⁵ Cs est le seul LLFP alcalin ou électropositif ; en revanche, les principaux produits de fission à vie moyenne et les actinides mineurs autres que le neptunium sont tous alcalins et ont tendance à rester ensemble pendant le retraitement; avec de nombreuses techniques de retraitement telles que la solution saline ou la volatilisation du sel, le ¹³⁵ C restera également dans ce groupe, bien que certaines techniques telles que la volatilisation à haute température puissent le séparer. Souvent, les déchets alcalins sont vitrifiés pour former des déchets de haute activité , qui comprendront le ¹³⁵ Cs.
   Le césium de fission contient non seulement ¹³⁵ Cs, mais aussi ¹³³ Cs stables mais absorbant les neutrons (qui gaspille les neutrons et forme ¹³⁴ Cs qui est radioactif avec une demi-vie de 2 ans) ainsi que le produit de fission commun ¹³⁷ Cs qui n'absorbe pas les neutrons mais il est hautement radioactif, ce qui rend la manipulation plus dangereuse et compliquée; pour toutes ces raisons, l'élimination par transmutation de ¹³⁵ Cs serait plus difficile.
6. Le palladium 107 a une très longue demi-vie, un faible rendement (bien que le rendement de la fission du plutonium soit supérieur au rendement de la fission de l' uranium 235 ) et un rayonnement très faible. Sa contribution initiale au rayonnement LLFP ne devrait être que d'environ une partie sur 10000 pour la fission ²³⁵ U, ou de 2000 pour 65% ²³⁵ U + 35% ²³⁹ Pu. Le palladium est un métal noble et extrêmement inerte.
7. L'iode-129 a la demi-vie la plus longue , 15,7 millions d'années, et en raison de sa demi-vie plus élevée, de sa fraction de fission plus faible et de son énergie de désintégration, il ne produit qu'environ 1% de l'intensité de la radioactivité de ⁹⁹ Tc. Cependant, l' iode radioactif est un danger biologique disproportionné car la glande thyroïde concentre l'iode. ¹²⁹ I a une demi-vie près d'un milliard de fois plus longue que son isotope sœur plus dangereux ¹³¹ I; par conséquent, avec une demi-vie plus courte et une énergie de désintégration plus élevée, ¹³¹ I est environ un milliard de fois plus radioactif que ¹²⁹ I.

Comparaison de la radioactivité LLFP

Au total, les six autres LLFP, dans le combustible usé des réacteurs thermiques, ne libèrent initialement qu'un peu plus de 10% d'énergie par unité de temps en plus que le Tc-99 pour la fission U-235, soit 25% de plus pour 65% d'U-235 + 35% de Pu-239. Environ 1000 ans après l'utilisation du combustible, la radioactivité des produits de fission à vie moyenne Cs-137 et Sr-90 chute en dessous du niveau de radioactivité du Tc-99 ou des LLFP en général. (Les actinides, s'ils ne sont pas éliminés, émettront plus de radioactivité que l'un ou l'autre à ce stade.) D'ici environ 1 million d'années, la radioactivité du Tc-99 aura diminué en dessous de celle du Zr-93, bien que l'immobilité de ce dernier signifie qu'il est probablement encore un moindre danger. D'ici environ 3 millions d'années, l'énergie de désintégration du Zr-93 sera tombée en dessous de celle de l'I-129.

La transmutation nucléaire est à l'étude en tant que méthode de stockage, principalement pour le Tc-99 et l'I-129, car ils représentent tous deux les risques biologiques les plus importants et présentent les sections efficaces de capture de neutrons les plus importantes , bien que la transmutation soit encore lente par rapport à la fission d'actinides dans un réacteur. La transmutation a également été envisagée pour le Cs-135, mais ne vaut presque certainement pas la peine pour les autres LLFP.

Les références