Plutonium-238 - Plutonium-238

Plutonium-238,  238 Pu
Pastille de plutonium.jpg
Pastille d'oxyde de plutonium-238 brillant de sa chaleur de désintégration
Général
symbole 238 Pu
Noms plutonium-238, Pu-238
Protons 94
Neutrons 144
Données sur les nucléides
Demi-vie 87,7 ans
Isotopes parents 242 cm  ( α )
238 Np  ( β - )
238 Am  ( β + )
Produits de décomposition 234 U
Masse isotopique 238.049553 u
Tournoyer 0
Modes de décomposition
Mode de décomposition Énergie de désintégration ( MeV )
Désintégration alpha 5.593
Isotopes du plutonium
Tableau complet des nucléides

Le plutonium-238 ( 238 Pu) est un isotope radioactif du plutonium qui a une demi-vie de 87,7 ans.

Le plutonium-238 est un émetteur alpha très puissant ; comme les particules alpha sont facilement bloquées, cela rend l'isotope du plutonium-238 adapté à une utilisation dans les générateurs thermoélectriques à radio-isotopes (RTG) et les unités de chauffage à radio-isotopes . La densité du plutonium-238 à température ambiante est d'environ 19,8 g/cc. Le matériau générera environ 0,57 watts/gramme de 238 Pu.

Histoire

Production initiale

Le plutonium-238 a été le premier isotope du plutonium à être découvert. Il a été synthétisé par Glenn Seaborg et associés en décembre 1940 en bombardant de l' uranium-238 avec des deutérons , créant du neptunium-238 . La réaction implique une β +  désintégration d'un proton à un neutron, et l'échappement de l' autre neutron.

238
92
U
+ 2
1
H
238
93
Np
+ 2
m

L'isotope du neptunium subit alors une désintégration β  en plutonium-238, avec une demi-vie de 2,12 jours :

238
93
Np
238
94
Pu
+
e
+
??
e

Le plutonium-238 se désintègre naturellement en uranium-234 , puis plus loin le long de la série du radium en plomb-206 . Historiquement, la plupart du plutonium-238 a été produit par Savannah River dans leur réacteur d'armes, en irradiant avec des neutrons le neptunium-237 (demi-vie2,144  Ma ).

237
93
Np
+
m
238
93
Np

Le neptunium-237 est un sous-produit de la production de plutonium-239 de qualité militaire, et lorsque le site a été fermé en 1988, du 238 Pu était mélangé à environ 16 % de 239 Pu.

Expériences de rayonnement humain

Le cyclotron de 60 pouces d' Ernest O. Lawrence au Lawrence Radiation Laboratory de l' Université de Californie à Berkeley, en août 1939, l'accélérateur le plus puissant au monde à l'époque. Glenn T. Seaborg et Edwin M. McMillan (à droite) l'ont utilisé pour découvrir le plutonium, le neptunium et de nombreux autres éléments et isotopes transuraniens, pour lesquels ils ont reçu le prix Nobel de chimie en 1951 .

Le plutonium a été synthétisé pour la première fois en 1940 et isolé en 1941 par des chimistes de l'Université de Californie à Berkeley. Le projet Manhattan a commencé peu de temps après la découverte, la plupart des premières recherches (avant 1944) étant effectuées à l'aide de petits échantillons fabriqués à l'aide des grands cyclotrons du Berkeley Rad Lab et de l'Université de Washington à St. Louis .

Une grande partie des difficultés rencontrées au cours du projet Manhattan concernaient la production et les essais de combustible nucléaire. L' uranium et le plutonium ont finalement été déterminés comme étant fissiles , mais dans chaque cas, ils ont dû être purifiés pour sélectionner les isotopes appropriés pour une bombe atomique . Avec la Seconde Guerre mondiale en cours, les équipes de recherche étaient pressées par le temps. Alors que des échantillons de plutonium étaient disponibles en petites quantités et manipulés par les chercheurs, personne ne savait quels effets cela pourrait avoir sur la santé. Des microgrammes de plutonium ont été fabriqués par des cyclotrons en 1942 et 1943. À l'automne 1943, Robert Oppenheimer aurait déclaré qu'« il n'existe qu'un vingtième de milligramme ». À sa demande, le Rad Lab de Berkeley a mis à disposition 1,2 mg de plutonium à la fin octobre 1943, dont la plupart ont été emmenés à Los Alamos pour y faire des travaux théoriques.

Le deuxième réacteur au monde, le réacteur en graphite X-10 construit sur un site secret à Oak Ridge, serait pleinement opérationnel en 1944. En novembre 1943, peu de temps après son démarrage initial, il était capable de produire un minuscule 500 mg. Cependant, ce plutonium était mélangé à de grandes quantités de combustible à l'uranium et destiné à l'usine pilote de traitement chimique voisine pour la séparation isotopique (enrichissement). Des quantités de grammes de plutonium ne seraient pas disponibles avant le printemps 1944.

La production de plutonium à l'échelle industrielle n'a commencé qu'en mars 1945, lorsque le réacteur B du site de Hanford a commencé à fonctionner. Cependant, des incidents de manipulation de plutonium se sont produits en 1944, ce qui a alarmé la direction du projet Manhattan car la contamination à l'intérieur et à l'extérieur des laboratoires devenait un problème. En août 1944, un chimiste du nom de Don Mastick a été aspergé au visage de chlorure de plutonium liquide , ce qui lui a fait en avaler accidentellement. Des coups de nez prélevés sur des chercheurs de plutonium ont indiqué que du plutonium était inhalé. Glenn Seaborg , chimiste en chef du projet Manhattan , découvreur de nombreux éléments transuraniens, dont le plutonium, a demandé qu'un programme de sécurité soit développé pour la recherche sur le plutonium. Dans une note à Robert Stone au Chicago Met Lab , Seaborg a écrit "qu'un programme pour tracer le cours du plutonium dans le corps soit lancé dès que possible ... [avec] la plus haute priorité." Cette note était datée du 5 janvier 1944, avant de nombreux événements de contamination de 1944 dans le bâtiment D où travaillait Mastick. Seaborg a affirmé plus tard qu'il n'avait pas du tout l'intention d'impliquer une expérimentation humaine dans ce mémo, et qu'il n'a appris son utilisation chez l'homme que bien plus tard en raison de la compartimentation des informations classifiées .

Avec du plutonium 239 enrichi de qualité bombe destiné à la recherche critique et à la production d'armes atomiques, le Pu-238 a été utilisé dans les premières expériences médicales car il est inutilisable comme combustible d'armes atomiques. Cependant, le Pu-238 est beaucoup plus dangereux que le Pu-239 en raison de sa courte demi-vie et du fait qu'il est un puissant émetteur alpha. Comme il a été rapidement découvert que le Pu était excrété à un rythme très lent, s'accumulant chez les sujets de test des premières expérimentations humaines , cette pratique a eu des effets dévastateurs chez les patients impliqués.

Du 10 avril 1945 au 18 juillet 1947, dix-huit personnes ont été injectées de plutonium dans le cadre du projet Manhattan. Les doses administrées allaient de 0,095 à 5,9 microcuries (μCi).

Albert Stevens , dans des expériences appelées CAL-1, a été injecté en 1945 avec 3,5 Ci 238 Pu et 0,046 μCi 239 Pu, lui donnant une charge corporelle initiale de 3,546 μCi (131 kBq ) d'activité totale sans son consentement éclairé . Le fait qu'il disposait du Pu-238 hautement radioactif (produit dans le cyclotron de 60 pouces du laboratoire Crocker par bombardement de deutérons d'uranium naturel) a fortement contribué à sa dose à long terme. Si tout le plutonium donné à Stevens avait été le Pu-239 à longue durée de vie utilisé dans des expériences similaires à l'époque, la dose à vie de Stevens aurait été considérablement plus faible. La courte demi-vie de 87,7 ans du Pu-238 signifie qu'une grande partie de celui-ci s'est décomposée pendant son séjour à l'intérieur de son corps, en particulier par rapport à la demi-vie de 24 100 ans du Pu-239.

Parce que Stevens a survécu pendant environ 20 ans après sa dose expérimentale de plutonium avant de succomber à une maladie cardiaque, il a survécu à la dose de rayonnement accumulée la plus élevée connue chez un humain. Les calculs modernes de sa dose absorbée à vie donnent un total incroyable de 64 Sv (6400 rem).

Armes

La première application était son utilisation dans un composant d'armes fabriqué à Mound pour l'agence de conception d'armes Lawrence Livermore Laboratory (LLL). Mound a été choisi pour ce travail en raison de son expérience dans la production de l' initiateur Urchin alimenté au polonium 210 et de son travail avec plusieurs éléments lourds dans un programme de combustibles de réacteur. Deux scientifiques de Mound ont passé 1959 à LLL dans le développement conjoint tandis que le bâtiment métallurgique spécial a été construit à Mound pour abriter le projet. Pendant ce temps, le premier échantillon de plutonium-238 est arrivé à Mound en 1959.

Le projet d'armement était prévu pour environ 1 kg/an de 238 Pu sur une période de 3 ans. Cependant, le composant Pu 238 n'a pas pu être produit selon les spécifications malgré un effort de 2 ans commençant à Mound à la mi-1961. Un effort maximal a été entrepris avec 3 équipes par jour, 6 jours par semaine, et une montée en puissance de la production de 238 Pu de Savannah River sur une période de 3 ans à environ 20 kg/an. Un assouplissement des spécifications a entraîné une productivité d'environ 3%, et la production a finalement commencé en 1964.

Utilisation dans les générateurs thermoélectriques à radio-isotopes

À partir du 1er janvier 1957, les inventeurs de Mound Laboratories RTG Jordan & Birden travaillaient sur un contrat de l'Army Signal Corps (R-65-8-998 11-SC-03-91) pour mener des recherches sur les matières radioactives et les thermocouples adaptés au direct conversion de la chaleur en énergie électrique en utilisant le polonium-210 comme source de chaleur.

En 1961, le capitaine RT Carpenter avait choisi le 238 Pu comme combustible pour le premier RTG (générateur thermoélectrique à radio-isotopes) à être lancé dans l'espace comme puissance auxiliaire pour le satellite de navigation Transit IV Navy. Le 21 janvier 1963, la décision n'avait pas encore été prise quant à l'isotope qui serait utilisé pour alimenter les grands RTG pour les programmes de la NASA.

Au début de 1964, les scientifiques de Mound Laboratories ont développé une méthode différente de fabrication du composant d'arme qui a abouti à une efficacité de production d'environ 98%. Cela a rendu disponible la production excédentaire de Pu de Savannah River 238 pour l'utilisation de l'énergie électrique spatiale juste à temps pour répondre aux besoins du SNAP-27 RTG sur la Lune, du vaisseau spatial Pioneer, des atterrisseurs Viking Mars , plus de satellites de navigation Transit Navy (précurseur de l'actuel GPS ) et deux engins spatiaux Voyager , pour lesquels toutes les 238 sources de chaleur Pu ont été fabriquées aux laboratoires Mound.

Les unités de chauffage à radio-isotopes ont été utilisées dans l'exploration spatiale en commençant par les appareils de chauffage à radio-isotopes Apollo (ALRH) réchauffant l' expérience sismique placée sur la Lune par la mission Apollo 11 et sur plusieurs rovers lunaires et martiens , jusqu'aux 129 LWRHU réchauffant les expériences sur le vaisseau spatial Galileo. .

Un ajout à l'installation de production de composants d'armes de construction spéciale métallurgique a été achevé à la fin de 1964 pour la fabrication de combustible à source de chaleur Pu 238 . Une installation temporaire de production de combustible a également été installée dans le bâtiment de recherche en 1969 pour la fabrication de combustible de transit . Avec l'achèvement du projet de composante d'armes, le bâtiment métallurgique spécial, surnommé "Snake Mountain" en raison des difficultés rencontrées dans la gestion de grandes quantités de 238 Pu, a cessé ses activités le 30 juin 1968, avec les opérations de 238 Pu repris par le nouveau traitement du plutonium Bâtiment spécialement conçu et construit pour traiter de grandes quantités de 238 Pu. Le plutonium-238 se voit attribuer le numéro de risque relatif le plus élevé (152) des 256 radionucléides évalués par Karl Z. Morgan et al. en 1963.

Stimulateurs cardiaques à propulsion nucléaire

Stimulateur cardiaque alimenté par des radio-isotopes développé par la Commission de l'énergie atomique, la batterie atomique stimule l'action pulsatoire d'un cœur défectueux. Vers 1967.

Lorsque le plutonium-238 est devenu disponible pour des utilisations non militaires, de nombreuses applications ont été proposées et testées, y compris le programme Cardiac Pacemaker qui a débuté le 1er juin 1966, en collaboration avec NUMEC. Lorsqu'il a été reconnu que la source de chaleur ne resterait pas intacte pendant la crémation, le programme a été annulé parce qu'il n'était pas possible de garantir à 100 % qu'un événement de crémation ne se produirait pas.

En 2007, il y avait neuf personnes vivantes avec des stimulateurs cardiaques nucléaires, sur 139 receveurs originaux. Lorsque ces individus décèdent, le stimulateur cardiaque est censé être retiré et expédié à Los Alamos où le plutonium sera récupéré.

Dans une lettre au New England Journal of Medicine parlant d'une femme qui a reçu un Numec NU-5 il y a des décennies qui fonctionne en continu, malgré un prix initial de 5 000 $ équivalent à 23 000 $ en dollars de 2007, les coûts de suivi ont été d'environ 19 000 $ par rapport avec 55 000 $ pour un stimulateur cardiaque à piles.

Un autre stimulateur à propulsion nucléaire était le Medtronics "Laurens-Alcatel Model 9000". Environ 1600 stimulateurs cardiaques et/ou assemblages de batteries à propulsion nucléaire ont été localisés aux États-Unis et peuvent être récupérés par l'équipe du projet de récupération de source hors site (OSRP) du Laboratoire national de Los Alamos (LANL).

Production

Le plutonium de qualité réacteur provenant du combustible nucléaire usé contient divers isotopes du plutonium . Le Pu 238 ne représente qu'un ou deux pour cent, mais il peut être responsable d'une grande partie de la chaleur de désintégration à court terme en raison de sa courte demi-vie par rapport aux autres isotopes du plutonium. Le plutonium de qualité réacteur n'est pas utile pour produire du 238 Pu pour les RTG car une séparation isotopique difficile serait nécessaire.

Le plutonium-238 pur est préparé par irradiation neutronique du neptunium-237 , l'un des actinides mineurs pouvant être récupérés du combustible nucléaire usé lors du retraitement , ou par irradiation neutronique de l' américium dans un réacteur. Les cibles sont purifiées chimiquement, notamment par dissolution dans de l'acide nitrique pour extraire le plutonium-238. Un échantillon de 100 kg de combustible de réacteur à eau légère qui a été irradié pendant trois ans ne contient qu'environ 700 grammes de neptunium-237, et le neptunium doit être extrait de manière sélective. Des quantités importantes de 238 Pu pur pourraient également être produites dans un cycle du combustible au thorium .

L' inventaire 238 Pu des États-Unis prend en charge à la fois la NASA (espace civil) et d'autres applications de sécurité nationale. Le ministère de l'Énergie tient des comptes d'inventaire distincts pour les deux catégories. En mars 2015, un total de 35 kilogrammes (77 livres) de 238 Pu était disponible pour les utilisations spatiales civiles. Hors de l'inventaire, 17 kilogrammes (37 lb) restent en assez bon état pour répondre aux spécifications de la NASA en matière d'alimentation électrique ; c'est ce pool de 238 Pu qui sera utilisé dans un générateur thermoélectrique à radio-isotopes multimissions (MMRTG) pour la mission Mars Rover 2020 et deux MMRTG supplémentaires pour une mission fictive de la NASA en 2024. 21 kilogrammes (46 lb) resteront après cela, avec environ 4 kilogrammes (8,8 lb) répondant à peine aux spécifications de la NASA. Ces 21 kilogrammes (46 lb) peuvent être amenés aux spécifications de la NASA s'ils sont mélangés avec une plus petite quantité de 238 Pu nouvellement produit ayant une densité énergétique plus élevée.

La production américaine s'arrête et reprend

Les États-Unis ont cessé de produire du 238 Pu en vrac avec la fermeture des réacteurs du site de Savannah River en 1988. Depuis 1993, tout le 238 Pu utilisé dans les engins spatiaux américains a été acheté à la Russie. Au total, 16,5 kilogrammes (36 lb) ont été achetés, mais la Russie ne produit plus de 238 Pu et son propre approvisionnement serait faible.

En février 2013, une petite quantité de 238 Pu a été produite avec succès par le réacteur à isotope à haut flux d'Oak Ridge , et le 22 décembre 2015, ils ont signalé la production de 50 grammes (1,8 once) de 238 Pu.

En mars 2017, Ontario Power Generation (OPG) et sa filiale, Canadian Nuclear Partners, ont annoncé leur intention de produire du 238 Pu comme deuxième source pour la NASA. Des tiges contenant du neptunium-237 seront fabriquées par le Pacific Northwest National Laboratory (PNNL) dans l'État de Washington et expédiées à la centrale nucléaire de Darlington d'OPG à Clarington, en Ontario , au Canada, où elles seront irradiées avec des neutrons à l'intérieur du cœur du réacteur pour produire du 238 Pu.

En janvier 2019, il a été signalé que certains aspects automatisés de sa production avaient été mis en œuvre au Oak Ridge National Laboratory dans le Tennessee, qui devrait tripler le nombre de pastilles de plutonium produites chaque semaine. Le taux de production devrait maintenant passer de 80 granulés par semaine à environ 275 granulés par semaine, pour une production totale d'environ 400 grammes par an. L'objectif est maintenant d'optimiser et d'augmenter les processus afin de produire en moyenne 1,5 kg (3,3 lb) par an d'ici 2025.

Applications

La principale application du 238 Pu est comme source de chaleur dans les générateurs thermoélectriques à radio-isotopes (RTG). Le RTG a été inventé en 1954 par les scientifiques de Mound Ken Jordan et John Birden, qui ont été intronisés au Temple de la renommée des inventeurs nationaux en 2013. Ils ont immédiatement produit un prototype fonctionnel utilisant une source de chaleur de 210 Po et, le 1er janvier 1957, sont entrés en un contrat de l'Army Signal Corps (R-65-8-998 11-SC-03-91) pour mener des recherches sur les matières radioactives et les thermocouples adaptés à la conversion directe de la chaleur en énergie électrique en utilisant le polonium-210 comme source de chaleur.

La technologie RTG a été développée pour la première fois par le Laboratoire national de Los Alamos dans les années 1960 et 1970 pour fournir une puissance de générateur thermoélectrique à radio-isotopes pour les stimulateurs cardiaques . Sur les 250 stimulateurs cardiaques alimentés au plutonium fabriqués par Medtronic , vingt-deux étaient toujours en service plus de vingt-cinq ans plus tard, un exploit qu'aucun stimulateur cardiaque alimenté par batterie ne pouvait réaliser.

Cette même technologie d'alimentation RTG a été utilisée dans des engins spatiaux tels que Pioneer 10 et 11 , Voyager 1 et 2 , Cassini-Huygens et New Horizons , et dans d'autres appareils, tels que le Mars Science Laboratory et Mars 2020 Perseverance Rover , à long terme. production d'énergie nucléaire.

Voir également

Les références

Liens externes


Briquet :
plutonium-237
Le plutonium-238 est un
isotope du plutonium
Plus lourd :
plutonium-239
Produit de désintégration de :
curium -242 ( α )
américium -238 ( β+ )
neptunium -238 ( β- )
uranium-238 ( β-β- )
Chaîne
de désintégration du plutonium-238
Se désintègre en :
uranium-234 (α)