Alliage plutonium-gallium - Plutonium–gallium alloy
L'alliage plutonium-gallium ( Pu-Ga ) est un alliage de plutonium et de gallium , utilisé dans les puits d'armes nucléaires , le composant d'une arme nucléaire où la réaction de fission en chaîne est déclenchée. Cet alliage a été développé lors du projet Manhattan .
Aperçu
Le plutonium métallique a plusieurs allotropes solides différents . La phase δ est la moins dense et la plus facilement usinable. Il se forme à des températures de 310 à 452 ° C à pression ambiante (1 atmosphère) et est thermodynamiquement instable à des températures plus basses. Cependant, le plutonium peut être stabilisé dans la phase δ en l'alliant avec une petite quantité d'un autre métal. L'alliage préféré est de 3,0 à 3,5 % en mole ( 0,8 à 1,0 % en poids) de gallium .
Pu – Ga présente de nombreux avantages pratiques:
- stable entre -75 et 475 ° C,
- très faible dilatation thermique ,
- faible sensibilité à la corrosion (4% du taux de corrosion du plutonium pur),
- bonne coulabilité; puisque le plutonium a la propriété rare que l'état fondu est plus dense que l'état solide, la tendance à former des bulles et des défauts internes est diminuée.
Utilisation dans les armes nucléaires
Le Pu – Ga à phase δ stabilisée est ductile et peut être enroulé en feuilles et usiné par des méthodes conventionnelles. Il convient au façonnage par pressage à chaud à environ 400 ° C. Cette méthode a été utilisée pour former les premiers puits d'armes nucléaires.
Des fosses plus modernes sont produites par moulage. Les tests sous-critiques ont montré que les performances du plutonium corroyé et coulé sont les mêmes. Comme seule la transition ε-δ se produit pendant le refroidissement, la coulée de Pu-Ga est plus facile que la coulée de plutonium pur.
La phase δ Pu – Ga est encore thermodynamiquement instable, il y a donc des inquiétudes quant à son comportement au vieillissement. Il existe des différences substantielles de densité (et donc de volume) entre les différentes phases. La transition entre le plutonium en phase δ et en phase α se produit à une température basse de 115 ° C et peut être atteinte par accident. La prévention de la transition de phase et des déformations mécaniques associées et des dommages structurels et / ou de la perte de symétrie qui en résultent est d'une importance critique. Sous 4 mol% de gallium, le changement de phase induit par la pression est irréversible.
Cependant, le changement de phase est utile pendant le fonctionnement d'une arme nucléaire. Lorsque la réaction démarre, elle génère d'énormes pressions, de l'ordre de centaines de gigapascals. Dans ces conditions, la phase δ Pu – Ga se transforme en phase α, qui est 25% plus dense et donc plus critique .
Effet du gallium
Le plutonium dans sa phase α a une faible symétrie interne, causée par une liaison inégale entre les atomes, ressemblant plus (et se comportant comme) à une céramique qu'à un métal . L'ajout de gallium rend les liaisons plus uniformes, augmentant la stabilité de la phase δ. Les liaisons de phase α sont médiées par les électrons d'enveloppe 5f et peuvent être perturbées par une température accrue ou par la présence d'atomes appropriés dans le réseau qui réduisent le nombre d'électrons 5f disponibles et affaiblissent leurs liaisons. L'alliage est plus dense à l'état fondu qu'à l'état solide, ce qui présente un avantage pour la coulée car la tendance à former des bulles et les défauts internes est diminuée.
Le gallium a tendance à se séparer dans le plutonium, provoquant un «carottage» - centres de grains riches en gallium et joints de grains pauvres en gallium. Pour stabiliser le réseau et inverser et empêcher la ségrégation du gallium, un recuit est nécessaire à la température juste en dessous de la transition de phase δ – ε, de sorte que les atomes de gallium peuvent diffuser à travers les grains et créer une structure homogène. Le temps nécessaire pour obtenir l'homogénéisation du gallium augmente avec l'augmentation de la granulométrie de l'alliage et diminue avec l'augmentation de la température. La structure du plutonium stabilisé à température ambiante est la même que celle du plutonium non stabilisé à la température de phase δ, la différence des atomes de gallium remplaçant le plutonium dans le réseau fcc .
La présence de gallium dans le plutonium signifie son origine dans des usines d’armes ou des armes nucléaires déclassées. La signature isotopique du plutonium permet alors une identification grossière de son origine, de sa méthode de fabrication, du type de réacteur utilisé pour sa production, de l'historique approximatif de l'irradiation, et de l'appariement à d'autres échantillons, ce qui est important dans les enquêtes sur la contrebande nucléaire .
Vieillissement
Il existe plusieurs composés intermétalliques de plutonium et de gallium : PuGa, Pu 3 Ga et Pu 6 Ga.
Au cours du vieillissement de l'alliage δ stabilisé, le gallium se sépare du réseau, formant des régions de Pu 3 Ga (phase ζ ') dans la phase α, avec le changement dimensionnel et de densité correspondant et l'accumulation de déformations internes. La désintégration du plutonium produit cependant des particules énergétiques (particules alpha et noyaux d' uranium 235 ) qui provoquent une perturbation locale de la phase ζ ', et établissant un équilibre dynamique avec seulement une quantité modeste de phase ζ' présente, ce qui explique la lenteur inattendue de l'alliage, vieillissement gracieux. Les particules alpha sont piégées sous forme d' atomes d' hélium interstitiels dans le réseau, se fondant dans de minuscules bulles (environ 1 nm de diamètre) remplies d'hélium dans le métal et provoquant des niveaux négligeables de gonflement des vides ; la taille des bulles semble limitée, bien que leur nombre augmente avec le temps.
L'ajout de 7,5% en poids de plutonium-238 , qui a un taux de désintégration nettement plus rapide, à l'alliage augmente le taux de dommages dus au vieillissement de 16 fois, ce qui contribue à la recherche sur le vieillissement du plutonium. Le supercalculateur Blue Gene a aidé à simuler les processus de vieillissement du plutonium.
Production
Les alliages de plutonium peuvent être produits en ajoutant un métal au plutonium fondu. Cependant, si le métal d'alliage est suffisamment réducteur, le plutonium peut être ajouté sous forme d'oxydes ou d'halogénures. Les alliages plutonium-gallium et plutonium-aluminium en phase δ sont produits en ajoutant du fluorure de plutonium (III) au gallium ou à l'aluminium fondu, ce qui présente l'avantage d'éviter de traiter directement le plutonium métallique hautement réactif.
Retraitement en combustible MOX
Pour le retraitement des fosses d'ogives excédentaires en combustible MOX , la majorité du gallium doit être éliminée car sa teneur élevée pourrait interférer avec le revêtement des barres de combustible (le gallium attaque le zirconium ) et avec la migration des produits de fission dans les pastilles de combustible. Dans le procédé ARIES , les piqûres sont converties en oxyde en convertissant le matériau en hydrure de plutonium , puis éventuellement en nitrure, puis en oxyde. Le gallium est ensuite principalement éliminé du mélange d'oxydes solides par chauffage à 1100 ° C dans une atmosphère à 94% d'argon à 6% d'hydrogène, réduisant la teneur en gallium de 1% à 0,02%. Une dilution supplémentaire de l'oxyde de plutonium pendant la fabrication du combustible MOX amène la teneur en gallium à des niveaux considérés comme négligeables. Une voie humide d'élimination du gallium, utilisant l' échange d'ions , est également possible. L'électroraffinage est une autre façon de séparer le gallium et le plutonium.
Historique du développement
Pendant le projet Manhattan, la quantité maximale d'atomes de diluant pour que le plutonium n'affecte pas l'efficacité de l'explosion a été calculée à 5 mol%. Deux éléments stabilisants ont été considérés, le silicium et l' aluminium . Cependant, seul l'aluminium produit des alliages satisfaisants. Mais la tendance de l'aluminium à réagir avec les particules α et à émettre des neutrons limitait sa teneur maximale à 0,5% en mole; l'élément suivant du groupe d'éléments du bore , le gallium, a été essayé et jugé satisfaisant.